O Santos conquistou seu quarto título nacional em 1964 vencendo o Flamengo na final da Taça Brasil. Pelé ficou em segundo na artilharia com 7 gols atrás de Gildo do Ceará que marcou 8 gols. Essa competição era o campeonato brasileiro da CBD (Confederação Brasileira de Desportos), que qualificou o peixe para jogar a Taça Libertadores da América em 1965.
Equipes que participaram da edição da Taça Brasil de 1964
| Equipe | Estado | Classificação |
| Alecrim | RN | Campeão potiguar de 1963 |
| Atlético Mineiro | MG | Campeão mineiro de 1963 |
| Campinense | PB | Campeão paraibano de 1963 |
| Ceará | CE | Campeão cearense de 1963 |
| Confiança | SE | Campeão sergipano de 1963 |
| Cruzeiro do Sul | DF | Campeão brasiliense de 1963 |
| CSA | AL | Campeão alagoano de 1963 |
| Flamengo | RJ | Campeão carioca de 1963 |
| Fluminense de Feira | BA | Campeão baiano de 1963 |
| Goytacaz | RJ | Campeão fluminense de 1963 |
| Grêmio | RS | Campeão gaúcho de 1963 |
| Grêmio Maringá | PR | Campeão paranaense de 1963 |
| Maranhão | MA | Campeão maranhense de 1963 |
| Metropol | SC | Campeão catarinense de 1963 |
| Nacional-AM | AM | Campeão amazonense de 1963 |
| Náutico | PE | Campeão pernambucano de 1963 |
| Palmeiras | SP | Campeão paulista de 1963 |
| Paysandu | PA | Campeão paraense de 1963 |
| Rio Branco-ES | ES | Campeão capixaba de 1963 |
| River-PI | PI | Campeão piauiense de 1963 |
| Santos | SP | Campeão brasileiro de 1963 |
| Vila Nova | GO | Campeão goiano de 1963 |
Veja mais detalhes dessa edição:
A Taça Brasil de 1964 foi dividida em quatro fases.
1º Fase: Os clubes foram divididos nos seguintes grupos: Norte, Nordeste, Leste e Sul.
2º Fase: Os vencedores dos grupos Norte e Nordeste jogavam entre si por uma vaga, e os clubes dos grupos Leste e Sul decidiram outra vaga.
3° Fase: Na fase seguinte os clubes que se classificaram enfrentavam Palmeiras (campeão paulista 1963) e Flamengo (campeão carioca 1963) nas semifinais.
4° Fase: Os vencedores das semifinais jogavam a final.
Campanha do Santos:
6 jogos
5 vitórias
1 empate
Gols Pró: 20
Gols Contra: 5
Saldo de Gols: +15
Jogos decisivos
Quartas de finais
18/10/1964 – Estádio Mineirão/MG: Atlético-MG 1 x 4 Santos
25/10/1964 – Estádio Pacaembu/SP: Santos 5 x 1 Atlético-MG
18/10/1964 – Estádio Fonte Nova/BA: Fluminense de Feira/BA 2 x 1 Ceará
25/10/1964 – Estádio Presidente Vargas/CE: Ceará 2 x 0 Fluminense de Feira/BA
Semifinais
04/11/1964 – Estádio Pacaembu/SP: Santos 3 x 2 Palmeiras
10/11/1964 – Estádio Pacaembu/SP: Palmeiras 0 x 4 Santos
08/11/1964 – Estádio Presidente Vargas/CE: Ceará 1 x 3 Flamengo
18/11/1964 – Estádio Maracanã/RJ: Flamengo 3 x 1 Ceará
Finais
16/12/1964 – Estádio Pacaembu/SP: Santos 4 x 1 Flamengo
19/12/1964 – Estádio Maracanã/RJ: Flamengo 0 x 0 Santos